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Le CNRS trouve ses racines dans la longue tradition scientifique française, notamment l’Académie des sciences, fondée en 1666. Pendant la Première Guerre mondiale, le gouvernement constata comment les scientifiques allemands soutenaient l’avantage militaire et commença à mobiliser les ingénieurs et chercheurs français pour les besoins de la défense plutôt que de les envoyer au front.

Une figure centrale fut le physicien Jean Perrin, lauréat du prix Nobel 1926 pour ses travaux sur le mouvement brownien et la nature atomique de la matière. En avril 1933, après une pétition signée par plus de 80 scientifiques, dont huit lauréats du prix Nobel, la France créa le Conseil supérieur de la recherche scientifique. En 1937, Perrin fonda le Palais de la Découverte à Paris.

Le 24 mai 1938, le Centre national de la recherche scientifique appliquée fut créé. Le 19 octobre 1939, le président Albert Lebrun le fusionna avec la Caisse nationale de la recherche scientifique, formant le « Centre national de la recherche scientifique », ou CNRS. La France venait d’entrer en guerre contre le Troisième Reich, et la nouvelle institution fut chargée d’organiser la mobilisation scientifique à l’échelle nationale.

Pendant l’occupation allemande, certains chercheurs du CNRS rejoignirent la Résistance, tandis que d’autres quittèrent la France. Perrin s’enfuit aux États-Unis et mourut à New York en avril 1942. Après la Libération, le CNRS reconstruisit ses activités ; en 1946, il ouvrit son premier campus scientifique à Gif-sur-Yvette. En 1954, il créa la médaille d’or du CNRS, attribuée pour la première fois au mathématicien Émile Borel. Des réformes ultérieures créèrent des laboratoires de recherche communs en 1966, des structures d’astronomie et de géophysique en 1967, l’IN2P3 en 1971, et contribuèrent à façonner la coopération européenne aux côtés d’institutions telles que la Société Max-Planck.